多孔硫化钴正极材料结合离子液体电解液添加剂构筑高性能可充镁离子电池
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近日，上海交通大学材料科学与工程学院邹建新教授课题组针对高容量可逆的镁离子电池的设计，提出了两条新颖的思路：第一、设计三维分级多孔的硫化钴（CoS）微米球（图1），该微米球孔容大（0.227 cc/g）、比表面积可观（27 m2/g）、结构灵活性高（图2）；第二、以离子液体作为电解液添加剂（图3），可引起硫化钴充放电过程的相转变，从而改变了CoS和镁转化的热力学和动力学性质，从而活化了充放电过程，扩增了充放电容量（图4和图5）。因此，利用这种三维分级多孔CoS正极材料和离子液体电解液添加剂可协同实现高的放电容量（高达370mAh/g）、良好的循环性能（经88圈后仍可达~340mAh/g）以及可观的倍率性能（在50mA/g电流密度下可达~300mAh/g-1）（图4）。最后通过对CoS充放电过程的机理进行研究，发现CoS发生相转变，生成了Co9S8。所以，放电过程实际上是Co9S8与镁得电子后生成硫化镁和钴（图6）。
该工作主要由上海交通大学材料科学与工程学院邹建新教授、美国密西根大学Laine教授以及上海交通大学材料科学与工程学院潘明光博士后合作完成。
图1 三维分级多孔硫化钴显微结构。
图2 不同微观结构的硫化钴材料氮气吸附-脱附曲线。
图3 电解液或电解液组成的化学结构。
图4 三维分级多孔硫化钴正极材料在电解液POC-0.2IL中的电化学性能。
图5 离子液体对电池的活化效应。
图6 分级多孔结构硫化钴在POC-0.2IL电解液中的充放电机理研究。
【结论】
该工作阐明了CoS的大孔容是影响电池性能关键因素之一，且离子液体作为电解液添加剂，有助于活化电池充放电过程，增强充放电容量，从而实现高容量可逆的镁二次电池。最后通过非原位XRD、XPS、HRTEM技术对电池的充放电机理进行了研究，首次发现CoS在镁电池充放电过程的相转变，从而进一步表明离子液体的引入有助于改变CoS和镁转化的热力学和动力学性质，而这对理解电池的充放电活化过程和充放电容量的增强有着重要的意义。
Mingguang Pan, Jianxin Zou, Richard M Laine, Darvaish Khan, Rui Guo, Xiaoqin Zeng and Wenjiang Ding, Using CoS cathode materials with 3D hierarchical porosity and an ionic liquid (IL) as electrolyte additive for high capacity rechargeable magnesium batteries, J. Mater. Chem. A, 2019, DOI:10.1039/C9TA05233J
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